Synthesis of mackinawite and tochilinite analogues and investigations on carbon fixation in a prebiotic context

In dieser Arbeit wurde der mögliche Einfluss von Eisensulfiden auf die präbiotische Chemie und die Entstehung des Lebens untersucht. Die bereits seit mehreren Hundert Jahren bekannte Reaktion zwischen Eisen und Schwefel wurde weiter erforscht, was zur Etablierung der Synthese von Mackinawit-Nanopartikeln aus den Elementen führte. Die Charakteristika der Partikel ähneln denen von gefälltem Eisensulfid in Bezug auf Größe und Struktur. Die Fachliteratur zur Zusammensetzung der Oberfläche der frühen Erde legt nahe, dass die Bildung von Übergangsmetallsulfiden auf der Erdoberfläche sehr wahrscheinlich ist. Im Kontext der präbiotischen Chemie wurde die Reaktivität von Eisen- und Nickelsulfiden bisher hauptsächlich für hydrothermale Umgebungen diskutiert. Es ist zu erwarten, dass das Vorhandensein signifikanter Mengen dieser Sulfide auf der Erdoberfläche in kommenden Arbeiten zur präbiotischen Kohlenstofffixierung berücksichtigt wird. Die Experimente in dieser Arbeit zeigen, dass Carbonate ohne Zusatz eines Elektronendonors an Mackinawit reduziert werden können. Die Reduktion adsorbierter Carbonate fand bei einer Temperatur von ca. 160 °C statt, wobei sich Greigit und Magnetit bildeten. Die Reaktionsprodukte wurden mittels GC-MS analysiert und es stellte sich heraus, dass Methanthiol mit Abstand am häufigsten entstand. Tochilinit, ein Schichtmineral, besteht aus mackinawitartigen und brucitartigen Schichten. Komplexe Schichtminerale wie Tochilinit waren auf der frühen Erdoberfläche wahrscheinlich häufiger anzutreffen, als es heutzutage der Fall ist, und die Ergebnisse in dieser Arbeit zeigen, dass sich Tochilinit aus Mackinawit-Nanopartikeln in basischer Umgebung bilden kann. Da Tochilinit thermisch stabiler als Mackinawit ist und als Katalysator fungieren könnte, wurden Reduktionsexperimente bei höheren Temperaturen durchgeführt. In einer Atmosphäre aus CO2 Gas und H2 Gas konnten oberhalb von 200 °C Produkte wie Methanol, Ethanol und langkettige Alkane gefunden werden.