Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Bestimmung von Struktur-Eigenschafts-Beziehungen von epitaktisch gewachsenen organischen Dünnschichten. Im ersten Teil der Arbeit wird der Einfluss einer ultradünnen 3,4,9,10-Perylentetracarbonsäuredianhydrid (PTCDA) Zwischenschicht auf die strukturellen und optischen Eigenschaften von Zinn(II)-Phthalocyanin (SnPc) Schichten auf Ag(111) untersucht. Es wird gezeigt, dass die PTCDA Schicht als Template dient und so das hochgeordnete Wachstum von SnPc bis in den Multilagenbereich ermöglicht. Die Funktion der PTCDA Lage in diesem Zusammenhang wird mit Hilfe einer umfassenden Analyse der gebildeten SnPc Strukturen geklärt, welche in Beziehung zu den schichtdickenabhängigen Features in der jeweiligen optischen Absorption gebracht werden. Im zweiten Teil dieser Arbeit werden kaliumdotierte Monolagendomänen von PTCDA auf Ag(111) strukturell, elektronisch und optisch charakterisiert. Es zeigt sich, dass Kalium stark mit PTCDA wechselwirkt, da eine Umordnung der kommensurablen PTCDA Fischgrätenstruktur in andere hochgeordnete Phasen erfolgt, welche K2PTCDA und K4PTCDA Ladungstransfer-Komplexe beinhalten. Die drastischen Änderungen der Strukturen gehen mit einer Änderung der elektronischen und optischen Spektren einher, welche darauf hindeuten, dass PTCDA in beiden Komplexgeometrien doppelt negativ geladen vorliegt und die metallorganische Hybridisierung mit steigender Kaliumkonzentration schwächer wird.